مطالعه تحلیلی پذیرفتاری الکتریکی نانولولههای کربنی با در نظر گرفتن همپوشانی میان همسایههای مرتبه سوم

Transcript

1 49 مجلة پژوهش سیستمهای بسذرهای دورة 5 شمارة 9 تابستان 499 مطالعه تحلیلی پذیرفتاری الکتریکی نانولولههای کربنی با در نظر گرفتن همپوشانی میان همسایههای مرتبه سوم عباس ظریفی فاطمه عطار گروه فیزیک دانشکده علوم دانشگاه یاسوج یاسوج ایران چکیده توصیف ترازهای انرژی برای گرافین و همچنین نانولولههای کربنی بهکمک تقریب بستگی قوی با در نظر گرفتن همپوشانی میان توابع موج اتمی مربوط به الکترونهای اوربیتال اتمهای کربن و همچنین لحاظ نمودن همپوشانی تا همسایههای مرتبه سوم بهخوبی با نتایج حاصل از محاسبات اصول اولیه) principle )first برای این ساختارها در توافق میباشد. [S. Reich, et all, Phs. Rev. B 66, 0354(0)] لذا در این تحقیق برآن شدیم با استفاده از این روش ساده عالوه بر ترازهای انرژی عناصر ماتریسی دو قطبی الکتریکی و پذیرفتاری الکتریکی خطی بهصورت تابعی از فرکانس اپتیکی را برای چندین نانولوله کربنی تک دیواره برای حالت نور قطبیده موازی با محور نانولولهها بررسی نماییم. سپس پذیرفتاری الکتریکی خطی بهدست آمده را با نتایج حاصل از محاسبات بهکمک روش بستگی قوی با در نظر گرفتن صرفا همسایههای اول و سپس همسایههای دوم بدون و با در نظر گرفتن همپوشانی مقایسه نماییم. نمودارهای ترازهای انرژی حاکی از آن هستند که وارد کردن همپوشانی اوال تقارن ترازهای انرژی را از بین میبرد و از طرفی ضمن افزایش دق ت محاسبات فرآیند سرخگرایی و یا انتقال به سرخ را در طیف پذیرفتاری الکتریکی برای همه نانولولههای کربنی بههمراه دارد. کلیدواژگان: پذیرفتاری الکتریکی نانولولههای کربنی بستگی قوی و همسایههای سوم مقدمه از زمان کشف نانولولههای کربن درسال 4994 توسط ایجیما ]4[ تحقیقات گستردهای بر روی این نانومواد به خاطر خواص الکترونیکی مغناطیسی شیمیایی و همچنین استحکام مکانیکی و انعطافپذیری باالی آنها صورت گرفته است. نانولولههای کربن یکی از آلوتروپهای کربن میباشند که به دو دسته تکجداره و چندجداره ساخته میشوند ][. این مواد دارای قطری در ابعاد نانو و طولی در ابعاد میکرون هستند لذا آنها را سیستمهای یکبعدی در نظر میگیریم. نتایج بهدست آمده حاکی از آن است که خصوصیات اپتیکی آنها به راستای نور قطبیده نسبت به محور نانولوله بستگی دارد ]-6[. نانولولههای تکجداره بهدلیل خواص الکترونیکی ویژه و کاربردهای متنوع و فراوان در زمینه الکترونیک مورد توجه بیشتری قرار گرفتهاند. این نوع نانولولهها با چرخش یک صفحه گرافن در راستاهای مختلف بهشکل استوانه ایجاد میشوند و سپس خواص فیزیکی آنها اغلب بهوسیله تقریب ساده بستگی قوی توصیف میشود. با اعمال شرایط مرزی بر روی صفحات گرافنی بهکمک این مدل تقریبی میتوان عبارات تحلیلی برای ترازهای انرژی الکترونی zarifi@u.ac.ir نویسنده مسئول:

2 مطالعه تحلیلی پذیرفتاری الکتریکی نانولولههای کربنی... بهعالوه برای نانولولههای رسانای نوع آرمچیر یک قله تند در پذیرفتاری الکتریکی نزدیک به انرژی فرمی ایجاد شده که نشان از ایجاد گاف انرژی بسیار کوچک برای این قبیل نانولولهها میباشد. نانولولهها بهدست آورد ]9 [. عموما در مطالعه خواص فیزیکی نانولولهها فقط برهمکنش میان سه همسایه اول هر اتم کربن را لحاظ میکنند. طبق مدل بستگی قوی با تغییر تعداد اتمهای تشکیل دهنده هر سلول واحد نانولوله و بنابراین تغییر دو کمیت صحیح ), nm ( خواص فیزیکی آنها نیز تغییر میکند. با توجه به رابطه n m 3p r مقداری صحیح و در نانولولهها بهطوریکه p r 0,, میباشد این مواد به ترتیب به سه دسته فلز نیمرسانای نوع یک( SΙ ) و نیمرسانای نوع دو( SΙΙ ) تقسیم میشوند ]9[. عبارات تحلیلی مربوط به عناصر ماتریس دوقطبی الکتریکی برای دو حالت نور قطبیده موازی و عمود بر محور نانولولهها در حد همسایههای اول بهدستآمده و پذیرفتاری الکتریکی خطی مربوطه مطالعه شده است.][ محاسبات ریچ و همکاران تحلیلی عبارتی ]7[ برای ترازهای انرژی نانولولههای کربن بهروش بستگی قوی تا همسایههای سوم بهدست آورده که در مقایسه با محاسبات مربوط به لحاظ نمودن فقط همسایههای اول انطباق بهتری با نتایج حاصل از مدل محاسبات اصول اولیه دارد. با این حال تا کنون عناصر ماتریس دوقطبی الکتریکی و پذیرفتاری الکتریکی نانولولهها با در نظر گرفتن همسایههای سوم مطالعه نشده است. لذا در این پژوهش ابتدا با استفاده از روش بستگی قوی و با در نظر گرفتن اوربیتال اتمی p z بهعنوان ویژه تابع اتم کربن و همچنین در نظر گرفتن برهمکنش سومین همسایههای اتمی عناصر ماتریس هامیلتونی و همپوشانی گرافن بهعنوان پایه ساختاری نانولوله بهدست آمده و سپس با اعمال شرایط مرزی بر روی صفحات گرافن ترازهای انرژی نانولولهها را بهدستآورده و در ادامه دوقطبی و پذیرفتاری الکتریکی آنها بررسی شدهاست. محاسبات انجام شده فرآیند سرخگرایی ویا انتقال به سرخ را در طیف پذیرفتاری الکتریکی برای همه نانولولههای کربنی بههمراه دارد. ترازهای انرژی 4 با توجه به فرم کلی معادله مشخصه و اینکه سلول قراردادی مربوط به گرافن شامل دو اتم کربن میباشد ویژهمقادیر و ویژهبردارهای هامیلتونی گرافن از روابط زیر بهدست میآیند ]7-9[: E E ( E E ) 4E E E j E E S H ( k ) ( CA, CB) (,), H E S E S H c( k ) ( CcA, CcB ) (,) H E S که درروابط فوق 9 E H S E S H H S * * 0,, E H H H, E S S S 3 * * با در نظر گرفتن برهمکنش همسایههای سوم عبارات فوق بهشکل زیر تعریف میشوند:, که در آنها 0 0 p, 0 0, H k f k f k H k f k S k s f k s f k S k s f k

3 4 مجلة پژوهش سیستمهای بسذرهای دورة 5 شمارة 9 تابستان 499 ik xa/ 3 ik xa / 3 f 0 k e e k a cos( / ), f k cos( k a) 4cos( ak 3 / )cos( k a / ), x i k xa/ 3 ik xa / 3 f k e e k a p cos( ) p 5 میباشد. در روابط فوق انرژی اوربیتال تراز بهترتیب انتگرال انتقال نزدیکترین s0, s, s,, و 0 دومین و سومین همسایهها و انتگرالهای همپوشانی همسایهها میباشند تعیین میشوند. بهترتیب اولین دومین و سومین که همگی با روشهای تجربی برای ساختن نانولوله از صفحه گرافن بردار انتقال T در جهت محور نانولوله و بردار کایرال C عمود بر محور تعریف میشود. لذا محورY دستگاه مختصات چرخیده را در جهت محور نانولوله در نظر میگیریم K بهطوریکه اعدادموج وK جانبی بردار موج میباشند و مؤلفههای محوری و k بهصورت زیر x, k k K cos( ) K sin( ) x k K sin( ) K cos( ) تعریف میشوند ]9 9[ / 6 cos ( n m) / n m nm برای انواع نانولولههای تک دیواره داریم: K L 0,..., N / T K / T T بهترتیب اندازه بردارهای کایرال و L 6 و 7 که در آن انتقالاند. و دوقطبی و پذیرفتاری الکتریکی مؤلفههای بردار دو قطبی الکتریکی برای همه نانولولهها با کایرالیتی دلخواه درحالت نور قطبیده موازی با محور نانولوله تا همسایههای سوم با توجه بهویژه توابع بهنجار متناظراز رابطه زیر بهدست میآیند e d C ( k ) C ( k )v ( k ) :][ Y Y A ck ca va, vk Ecv ( k) C ( k )(v ( k ) v ( k ) ) ca v ( k ) YA* Y A Y A 0 0 C ( k )(v ( k ) v ( k ) ) va Y A * Y A * 0 0 v ( k )( i 0,,) YA i 9 آن که در دوقطبیاند. با استفاده از رابطه معرف بردارهای e) p ( m / قطبش E d e c c انواع نانولولهها را نیز میتوان بهدست آورد. معادله مربوط به پذیرفتاری خطی نیز بهصورت زیر داده 0 c, / T میشود ][: c / T E k dk ii ( )= d A E k i c, k c d i c, k 9 که در آن نانولولهها و مؤلفههای دوقطبی الکتریکی E ویژهمقادیر انرژی میان ترازهای c ظرفیت و رسانش میباشند. فرکانس مختلط نیز شامل بسامد انرژی فرودی و پارامتر k i میرایی است. با جایگذاری عبارت دو قطبی الکتریکی در رابطه فوق میتوان پذیرفتاری الکتریکی نانولولهها را مطالعه کرد. اگر چه عبارت تحلیلی برای پذیرفتاری الکتریکی بهدست نیامده با این حال محاسبات بهکمک برنامه mathematica بهراحتی قابل حل میباشند. در شکلهای 4 و پذیرفتاری الکتریکی را برای چندین نمونه از نانولولهها با و بدون در نظر گرفتن همپوشانی و همچنین با در نظر گرفتن همسایههای سوم بهدست آوردهایم. سپس نتایج با محاسبات مربوط به همسایههای اول و دوم مقایسه شدهاست.

4 مطالعه تحلیلی پذیرفتاری الکتریکی نانولولههای کربنی... نمودن همسایههای سوم و همسایههای اول و همسایههای دوم با همپوشانی. )a( قسمت موهومی پذیرفتاری الکتریکی مربوط به شکل 4. نوع نانولولههای )b( و (4,) کایرال نوع نانولوله کربنی زیگزاگ( 0,0 ) با قطبش موازی برای دو وضعیت لحاظ نمودن و همسایههای اول بدون همپوشانی همسایههای سوم با همپوشانی. شکل. مقایسه قسمت موهومی پذیرفتاری الکتریکی نانولوله کربنی رسانا 6,6 با قطبش موازی برای سه وضعیت لحاظ بحث و نتیجهگیری با بررسی انواع مختلف نانولولهها مشاهده میشود که در نظر گرفتن همچنین لحاظ کردن و همپوشانی سومین همسایههای نزدیک از یک سو منجر به عدم تقارن میان ترازهای انرژی شده و از سوی دیگر تغییر گاف انرژی میان ترازهای ظرفیت و رسانش را به دنبال این تغییرات دارد. در نانولولههای فلزی ترازهای پایه محسوستر میباشند. همچنین و 4 شکلهای در نظر گرفتن عبارات در بهویژه بر طبق مربوط به سومین همسایههای نزدیک در هامیلتونی بهطورکلی منجر به انتقال قل ههای پذیرفتاری الکتریکی در قطبش موازی به سمت انرژی های کمتر میشود. شکل قل های حالت در تند را قطبش موازی و با در نظر گرفتن همسایههای سوم در مجاورت نقطه صفر انرژی نشان میدهد. این قله با در نظر گرفتن صرفا همسایه اول در نقطه صفر انرژی اتفاق میافتد که نشان میدهد در نانولولههای فلزی دو تراز انرژی ظرفیت و رسانش همدیگر را قطع میباشد. میکنند یعنی گاف انرژی صفر برای توضیح قله تند ایجاد شده در شکل مقادیر مربوط به اختالف انرژی میان دو تراز ظرفیت و رسانش در نقطه صفر انرژی (6,6) آرمچیر برای نانولوله نوع را در هر دو حالت یعنی لحاظ نمودن همسایههای اول و سوم با همپوشانی بررسی نمودیم. برای نانولولههای نوع آرمچیر صفر انرژی در 6 اتفاق میافتد که در این حالت با در نظر گرفتن همسایههای سوم این مقدار ev تبدیل شده از صفر به مقدار است و همین مقدار باعث شده است که قله تندی در نزدیکی سطح فرمی در نانولوله نوع (6,6) ایجاد گردد که نشان از ایجاد یک گاف بسیار کوچک میباشد. این قله با در

5 9 مجلة پژوهش سیستمهای بسذرهای دورة 5 شمارة 9 تابستان 499 [7] S. Reich, J. Maultzsch, C. Thomsen, P. Ordejon, Tight-Binding Description of Graphene, Phsical Review B 66 3 (00) [8] A. Zarifi, Analtical stud of the optical, electro optical and magneto optical properties of carbon nanotubes, phd thesis, Aalborg Universit, Denmark, (008). [9] R. Saito, G. Dresselhous, M.S. Dresselhous, Phsical Properties of Carbon Nanotubes, Imperial College Press (003). نظر گرفتن صرفا که وجود دارد همسایه اول در نقطه صفر انرژی بهعلت عدم لحاظ نمودن انتقالهای درون ترازی چشمپوشی شده بود. بهعالوه محاسبات بیشتر برای دیگر نانولوله ها نشان میدهد با افزایش شعاع نانولوله افزایش تعداد قل هها ناچیز و قابل چشمپوشی است. مرجعها [] S. Iijima, Helical Microtubules of Graphitic Carbon, Nature 345 (99) [] J.W. Mintmire, B.I. Dunlap, C.T. White, Are Fullerene TubulesMetallic?, Phsical Review Letters 68 5 (99) [3] A. Zarifi, T.G. Pederson, Linear Optical and Quadratic Electro-Optic Response of Carbon Nanotubes: Universal analtic Expression for Arbitrar Chiralit, Journal of Phsics: Condensed Matter 0 7 (008) [4] A. Zarifi, T.G. Pederson;Universal Analtic Expression of Electric-Dipole Matrix Elements for Carbon Nanotubes, Phsical Review B 80 9 (009) [5] M. Ichida, S. Mizuno, Y. Saito, H. Kataura, Y. Achiba, A. Nakamura, Coulomb Effects on the Fundamental Optical Transition in Semiconducting Single- Walled Carbon Nanotubes: Divergent Behavior in the Small-Diameter Limit, Phsical Review B 65 4 (00) [6] Z.M. Li, Z.K. Tang, H.J. Liu, N. Wang, C.T. Chan, R. Saito, S. Okada, G.D. Li, J.S. Chen, N. Nagasawa, S. Tsuda, Polarized Absorption Spectra of Single-Walled 4 A 0 Carbon Nanotubes Aligned in Channels of an AIPO 4-5 Single Crstal, Phsical Review Letters 87 (00)

6 Journal of Research on Man-bod Sstems, Volume 5, Number 9, Summer Analtic Stud of the Susceptibilit of Carbon Nanotubes b Including the Overlap between Third Nearest Neighbors Abas Zarifi, Fatemeh. Attar Department of Phsics, Facult of Science, Yasouj Universit, Yasouj, Iran Abstract Including third nearest neighbors interactions, tight-binding description of electronic dispersion reproduces the first-principle calculations for graphene as well as carbon nanotubes [S. Reich, et all, Phs. Rev. B 66, 0354(0)]. Using a simple tight-binding method up to the third nearest neighbor interactions and considering the orbital overlap between wave functions, the energ dispersion, the electric dipole matrix elements and the linear electric susceptibilit as a function of optical frequenc of some single wall carbon nanotubes for polarized light parallel to the nanotube axis are investigated. The linear electric susceptibilit obtained up to the third nearest neighbors including orbital overlap is compared with those obtained for the first nearest neighbors. The calculations show a red shift in linear electric susceptibilit including third neighbors in comparison with those including onl first nearest neighbors. Kewords: Carbon nanotubes, Tight-binding description, Linear susceptibilit, Third nearest neighbors Corresponding Author: zarifi@u.ac.ir